Nova Acta Leopoldina Band 110 Nummer 377

Zusammenfassung WATSON und CRICK ließen mechanische Modelle bauen, um die berühmte Doppelhelix-Struktur der DNS zu finden. Heute stehen leistungsfähige Computerprogramme für die Modellierung chemischer Strukturen auf atomarem Niveau zur Verfügung. Die Energiehyperfläche ist das zentrale Objekt (quanten-)chemischer Modellierung. Sie enthält die Information über alle stabilen Strukturen und alle Elementarreaktionen für ein chemisches System bestimmter Sum- menformel (Beispiel C4H4). Modellierungs- und Simulationsverfahren bestehen aus einer Methode zur Berechnung dieser Fläche (Kraftfelder, Quantenchemie) und einer Methode zur Bewegung auf der Fläche (Optimierungsverfah- ren). Die Probleme beim Auffinden globaler Minimumstrukturen und das fruchtbare zusammenwirken von Experi- ment und Modellierung werden für Metalloxide besprochen, die bei reduzierter Dimension (Cluster in der Gasphase, dünne Filme auf Metallunterlagen) ungewöhnliche Strukturen annehmen. zur Berechnung der Energiehyperfläche stehen verschiedene Modelle der Quantenchemie zur Verfügung, wobei die genauesten nur auf Systeme mit einer begrenzten zahl von Atomen anwendbar sind. Hybridmethoden (Teile und Herrsche) ermöglichen eine Beschreibung auch komplexer Reaktionssysteme (Enzyme, Festkörperkatalysatoren) mit chemischer Genauigkeit (zeolithkatalysator als Beispiel). Abstract WATSON and CRICK had to build mechanical models to find the famous double helix structure of DNA. Today powerful software is available for modeling structures at the atomic level. The energy hypersurface is the central object of (quantum) chemical modeling. It includes the information about all stable structures and all reaction pathways of a chemical system of given composition (example C4H4). Modeling and simulation methods consist of techniques to calculate the energy hypersurface (force fields, quantum chemical methods) and of techniques to move on the surface (structure optimization). The problem of locating global minimum structures is considered for metal oxides which in states of reduced dimensionality (gas phase clusters, thin films on metal substrates) assume unusual structures. For computing the energy hypersurface, different quantum chemical models are available, but the most accurate ones are applicable to systems with a limited number of atoms only. Hybrid methods (divide-and-conquer) permit to tackle complex reaction systems (enzymes, solid catalysts) with chemical accuracy as shown for a zeolite catalyst. Nova Acta Leopoldina NF 110, Nr. 377, 99–117 (2011) Joachim Sauer 100