Nova Acta Leopoldina Band 110 Nummer 377

Abb. 8 Verschiedene Strukturen für das System Alken/Methanol/H-ZSM-5-Zeolith (SVELLE et al. 2009). (A): Perio- disches Modell, Einheitszelle für DFT/ebene Wellen-Rechnungen (291 Atome): 20,2 × 20,0 × 13,5 Å. (B): Modell für CCSD(T)-Rechnungen (34 Atome): C2H4/CH3OH/Si2AlO10H9. (C): Größtes Modell für MP2/TZVP-Rechnungen (163 Atome): C4H8/CH3OH/Si37AlO58H49. 9. Ausblick Die Struktur und Reaktivität chemischer Systeme, auch sehr großer, kann heute mit einer Ge- nauigkeit modelliert werden, die mit der Genauigkeit experimenteller Methoden vergleichbar ist. Am fruchtbarsten ist eine enge Kopplung von Experiment und Modellierung. Die quan- tenchemische Modellierung ist für die Zuordnung beobachteter Signaturen zu atomaren Struk- turen oft unverzichtbar, durch globale Optimierungsverfahren vorhergesagte Strukturen bedürfen der Verifizierung durch Vergleich berechneter mit beobachteten Spektren. Ein un- gelöstes Problem stellen sogenannte Multireferenzfälle dar, chemische Systeme mit einer Viel- zahl energetisch eng beieinander liegender Zustände, deren Elektronenstruktur auch qualitativ nur durch mehrere Determinanten-Wellenfunktionen beschrieben werden kann. Wichtige Bei- spiele sind Übergangsmetallverbindungen, insbesondere mehrkernige, wozu die Metallenzyme gehören(YE und NEESE 2009), aber auch industriell eingesetzte Katalysatoren, die Übergangs- metalloxidcluster auf einem Trägeroxid enthalten(DÖBLER et al. 2005). Unterschiedliche Dich- tefunktionale können qualitativ verschiedene Resultate liefern und quantenchemische Ab-initio-Rechnungen mit Multireferenzmethoden sind nur eingeschränkt möglich (AZIZI et al. 2006). Quantenmechanische Modellierung – Einblicke in die atomaren Details chemischer Systeme Nova Acta Leopoldina NF 110, Nr. 377, 99–117 (2011) 115